Accéder directement au contenu Accéder directement à la navigation
Thèse

Reactivity of Boron Nitride and Carbon Based Nanomaterials with Water : a study from first principles

Résumé : Le nitrure de bore (BN) et le carbone forment les mêmes allotropes, de nanomatériaux tels que des couches 2D monoatomiques ou des nanotubes. Souvent considérés comme similaires, ces matériaux sont en particulier l’objet d’une image consensuelle d’ « inertie chimique », récemment invalidée par des expériences de nanofluidique qui ont révélé une charge de surface interne gigantesque sur des nanotubes immergés dans de l’eau, et ce même à pH neutre. Les expériences suggéraient une origine de la charge liée à l’adsorption d’ions hydroxydes mais manquaient d’une compréhension moléculaire de l’interface eau/nanomatériau, inaccessible expérimentalement. En utilisant des simulations ab initio dont la DFT statique et la dynamique moléculaire, nous avons apporté une preuve conclusive de ce mécanisme de chargement, avec OH- se chimisorbant sur le bore du BN et se physisorbant sur le carbone du graphène. Dans ce dernier cas nous avons trouvé une charge de surface conservant sa grande mobilité par diffusion latérale de type Grotthuss, avec des implications pour la conductivité ionique de nano-canaux. Au-delà de ce phénomène, nous avons étudié la réactivité de l’eau avec des jonctions planaires de monofeuillets de BN et de graphène, démontrant une adsorption dissociative de H2O à la frontière. Nos perspectives prédisent également un mécanisme de physisorption de H3O+ similaire sur les deux matériaux ainsi que d’une haute réactivité de lacunes de bore dans du BN en présence d’eau. Ainsi, notre étude démantèle la conception d’ « inertie chimique » de ces nanomatériaux, confirmant les espoirs d’applications de ces objets pour la production d’ « énergie bleue » et pour la désalinisation.
Liste complète des métadonnées

https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-03461918
Contributeur : Abes Star :  Contact
Soumis le : mercredi 1 décembre 2021 - 15:27:13
Dernière modification le : mardi 4 janvier 2022 - 06:33:09

Fichier

GROSJEAN_Benoit_these_2019.pdf
Version validée par le jury (STAR)

Identifiants

  • HAL Id : tel-03461918, version 1

Citation

Benoit Grosjean. Reactivity of Boron Nitride and Carbon Based Nanomaterials with Water : a study from first principles. Materials Science [cond-mat.mtrl-sci]. Sorbonne Université, 2019. English. ⟨NNT : 2019SORUS124⟩. ⟨tel-03461918⟩

Partager

Métriques

Les métriques sont temporairement indisponibles